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图1. PV-GDE装置示意图。图片来源:ACS Energy Lett.
首先来介绍GDE结构。如图2a所示,气体通过叉指电极流场被输送到GDE,以增强气体与催化剂之间的相互作用并提高CO2利用率。为了使催化剂层保持在湿润但不饱和的状态,以最大程度地减少电解质中CO2的损失并延长使用寿命,作者将直径不大于50 nm的银纳米颗粒(Ag-NPs)滴铸到GDE基板的微孔侧面(图2c),使得电极的Ag-NPs催化剂层背向电解质并面向CO2气体通道(即反向组装的GDE),从而在催化剂上保持较薄的电解质层并提高CO2的还原速率。反向组装GDE的Ag-NPs催化剂的转化频率(-0.6 Vvs. RHE)约为9×103h-1。
图2. 含有Ag-NPs催化剂的GDE。图片来源:ACS Energy Lett.
图3a和3b分别显示了反向组装和标准组装的GDE的三电极测量结果。对于反向组装的GDE,CO的法拉第效率(fFE,CO)和电流密度(JGDE)都随着电位的增加而增加(图3a),在1 M KOH中,fFE,CO可接近100%(- 0.6 Vvs. RHE);对于标准组装的GDE,其电流密度和法拉第效率与施加电位的趋势相似(图3b)。为了比较不同组装方式和pH下Ag-NPs的活性,作者进行了过电位分析(图3c)。在相同的过电位下,CO在1 M KOH(pH 14)中的电流密度和法拉第效率要高于1 M KHCO3(pH 8.5),这可能是由于决速步与pH值无关。因此,对于PV-GDE装置,所有的后续实验均在1 M KOH中进行。图3d显示了两种GDE在-0.6 Vvs. RHE下CO的法拉第效率与时间的关系。对于标准组装的GDE,fFE,CO在1 h后降到75%左右,2 h后降至50%;而反向组装的GDE,fFE,CO在3 h后仍可达到约97%。尽管两者的初始电流密度和法拉第效率相似,但由于标准组装GDE的Ag-NPs催化剂层面向电解质,故在运行的第1 h内就被饱和,导致了法拉第效率的降低。
图3. Ag-NPs GDE的三电极性能测试。图片来源:ACS Energy Lett.
随后,作者将GaInP/GaInAs/Ge三结光伏电池与这种反向组装GDE连接起来为其供能(图4a),并进行了性能测试。为了评估效率和稳定性,作者在实验室中使用1 Sun辐照强度的模拟太阳光照射(AM 1.5G)来测量各种参数(图4b-4d)。图4c和4d分别显示了20 h内的装置性能,其中CO的平均法拉第效率为99 ± 2%,平均产率为2.3 mg•h-1,且装置性能没有下降。实验结果表明运行20 h的“太阳能至CO”的平均能量转换效率为19.1 ± 0.2%,平均能量效率ηGDE为59.4 ± 0.6%,比目前最先进PV电解槽的CO生产率高约50倍(7.4 mg•h-1•cm-2vs. 0.145 mg•h-1•cm-2),且稳定性大大提高。该PV-GDE装置在3.25 Sun辐照强度下运行超过150 h,性能依旧稳定——平均法拉第效率为96 ± 2%,平均“太阳能至CO”能量转换效率为18.9 ± 0.5%,平均能量效率ηGDE为53.7 ± 1.2%。
图4. 光驱动的PV-GDE装置及性能测试。图片来源:ACS Energy Lett.
为了测量全天的“太阳能至燃料”能量转换效率,作者进行了全天室外测试,结果如图5所示。该PV-GDE装置在充分阳光照射下,以2.20 V的电池电压和-0.57 Vvs. RHE的GDE电位运行。在一天中最佳的6 h内,该装置法拉第效率为96 ± 8%,“太阳能至燃料”能量转换效率为18.7 ± 1.7%。而全天平均“太阳能至燃料”能量转换效率为5.8%,CO的日均产率约为15 mg•day-1。此外,作者还使用透镜聚光(可以产生3.25 Sun辐照强度)进行室外测试,结果表明CO的日均生成率可提升至50 mg•day-1。
图5. 太阳能驱动PV-GDE的室外测试。图片来源:ACS Energy Lett.
总结加州理工学院的研究团队设计了一种高效的太阳能驱动CO2还原制CO装置,包括直接相连的三结光伏电池和反向组装气体扩散电极。在这种电解质流动型PV-GDE反应器中,反向组装GDE使银纳米颗粒催化剂层面向CO2气源,以最大程度地减少CO2损失,同时可以延长体系的稳定运行时间。无论在模拟太阳光还是室外自然太阳光辐照下,该装置性能都领先于目前报道的最先进光伏驱动电解装置。这一策略不仅为实现经济高效的太阳能驱动CO2还原提供了有效方案,同时为太阳能-化学能转换开辟了新的方向。
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